Храм Зевса Олимпийского был самым большим храмом в Греции, на строительство которого ушло более семи столетий. Строительство Олимпейона началось в шестом столетии до нашей эры, во время Архаического периода. Но храм был окончательно достроен лишь во втором веке нашей эры, в период Римской эры. Строительство началось в 515 до н.э по приказу тирана Писистрата, но прекратилось всего пять лет спустя, когда сын тирана был свергнут. В последующий демократический период храм считался символом притеснения, и работа была остановлена.
Строительство возобновилось в 175 году до н.э, когда правил король Антиох IV Эпифан. Он нанял римского архитектора Коссуция для проектировки самого большого храма в мире. К сожалению, спустя 10 лет (в 164 году до н.э) Антиох умер, и работа прекратилась в очередной раз. В 132 н. э., во время своего второго визита в Афины, император Адриан решил достроить храм и посвятить его Зевсу Олимпийскому.
Храм Зевста стал центром нового района под названием Адрианополис. Олимпейон был самым большим храмом в Древней Греции, превышая по размерам даже Парфенон. Сооружение было первоначально задумано в дорическом стиле, с двумя рядами из восьми широких колонн в ширину, и двумя рядами из 21 колонны в длину. Коссуций значительно изменил оригинальный проект. Он добавил коринфские пилястры, а также изменил расположение колонн, при этом сохранив из оригинальное количество. Император Адриан решил выбрать этот дизайн и четко за ним следовать.
На сегодняшний день сохранилось лишь пятнадцать из более чем сотни больших колон 17.25 метров высотой. Шестнадцатая колонна была разрушена во время ужасной бури в 1852 году, но ее руины все еще лежат на месте падения. Колонны диаметром в два метра были построены из мрамора с каменоломни Пентелик. Они окружали целлу, в который были помещены две больших статуи: статуя Зевса из золота и слоновой кости и статуя Императора Адриана. Статуя Зевса являлась точной копией статуи Зевса, созданной известным греческим скульптором Фидием в Олимпии. К превеликому сожалению, ни одна из статуй не сохранилась до наших дней.
В 131 нашей эры афиняне построили закрытую арку в честь Императора Адриана. Арка высотой в восемнадцать метров расположена к северо-западу от храма. На ней нанесена гравировка с двумя предложениями. Надпись со стороны Акрополя гласит "Это — Афины, древний город Тесея". Другая сторона арки выходит на храм и построенную Адрианом часть города, а надпись указывает, что "Это — город Адриана, а не Тесея". Надписи относятся к основателям нового и старого города Афины: арка символично разделила старый город (основанный мифическим героем Тесеем) и новый город Адрианополис, основанный римским императором Адрианом.
Несколько других сооружений в комплексе Храма Зевса были обнаружены во время раскопок в Олимпейоне, включая римские термы 130-х годов и несколько храмов того же периода.